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当下他深感渺小叹为观止2021WLA科学家科研成果回顾 · 化学篇原创2022-01-11 15:08·世界顶尖科学家论坛刚刚过去的2021年世界顶尖科学家协会（WLA）的科学家们做出了哪些新成果、新发现协会智库部门整理了顶科协科学家2021年度科研成果在今天推送的化学篇余金权、菲尔·巴兰等人在合成领域都有了新的进展新的一年祝大家合家欢乐心想事成01碳氢键（C-H）活化——化学合成领域圣杯2016年麦克阿瑟天才奖获得者余金权（Jin-Quan Yu）教授课题组在过去的数十年里开发了催化C-H键活化的钯配合物在2021年余教授课题组在碳氢键活化领域接连取得突破性进展互变异构配体+氧气实现羧基导向的C-H键羟基化合成路径示意图 图 | Science苯酚类化合物是天然产物、药物分子的重要结构单元如何高效地合成苯酚类化合物受到化学家们的广泛关注余教授课题组研究设计一种双功能互变异构的配体骨架（即在吡啶酮和吡啶配位模式之间切换）这样就有可能利用一种配体基元（吡啶酮）来促进C-H键活化另一种（吡啶）促进O2活化该带有双齿吡啶/吡啶酮配体的钯配合物可在氧气为氧化剂的条件下实现羧酸的邻位C-H键羟基化反应该方法不仅可用于药物分子的后期位点选择性C-H键羟基化而且在药物研发中具有重要的应用价值Reference: http://www.science.org/doi/10.1126/science.abg2362配体控制羧酸导向C-H键活化的脱氢反应脂肪酸脱氢不仅是体内酶催化重要的转化反应而且还是大宗化工和精细化工合成中的一个重要过程开发一种基于亚甲基C-H键活化的高效脱氢方法十分必要然而非导向基团底物的C-H键活化脱氢反应存在巨大的挑战余金权教授课题组报道了一种吡啶-吡啶酮配体控制Pd(II) 催化的脱氢反应策略实现了亚甲基或甲基C-H键的活化从而将多种脂肪族羧酸直接转化为α,β-不饱和酸或 γ-烷基丁烯内酯这种简单高效地反应将成为制造复杂分子的通用工具合成路径示意图 图 | ScienceReference: http://www.science.org/doi/10.1126/science.abl393902一种寡核苷酸合成的P (V)平台合成路径示意图 图 | Science2013年麦克阿瑟天才奖得主菲尔·巴兰（Phil Baran）最新报道了一种灵活有效的基于[P（V）]的平台可以随意将多种磷酸盐键组装到寡核苷酸中该方法使用易于获得的试剂不仅可以将立体定义的或外消旋的硫代磷酸盐而且可以将（S、R或rac）–PS与天然磷酸二酯（PO2）和二硫代磷酸酯（PS2）键的任何组合组装到DNA和其他改性核苷酸聚合物中该平台使用可持续制备的、稳定的P（V）试剂由于寡核苷酸独特的基因表达调控优势该技术预计将加速寡核苷酸药物的研发、生产和商业化发展Reference: http://www.science.org/doi/epdf/10.1126/science.abi972703机械吸附——开创全新的吸附模式吸附在催化、能源存储中发挥着重要作用传统的吸附有两种通过范德华相互作用（物理吸附）和/或电子相互作用（化学吸附）与表面相互作用吸附通常被认为是一种被动过程吸附物从高浓度区域移动到低浓度区域因此表面吸附物浓度总是向朝着平衡的方向发生变化2016年诺贝尔化学奖得主弗雷泽•斯托达特（Fraser Stoddart）教授团队首次报告了不同于传统平衡吸附新模式——机械吸附这是一种由于非平衡泵送在吸附剂和被吸附物之间形成机械键而引起的吸附现象这种现象与分子通过使用泵盒主动运输到表面间隔有关并使它们保持在高度非平衡的介稳态然后根据需要通过非破坏性化学过程释放到主体中该过程仅涉及非共价键的断裂与物理吸附或化学吸附不同当使用能量时传统的吸附物从高浓度区域到低浓度区域的被动运动被逆转从而产生主动吸附并实现可重复的机械吸附相关论文发表在Science上斯托达特教授在第四届世界顶尖科学家论坛上也介绍了此项新发表成果他表示如果未来化学家能够弄清楚如何将机械吸附结合到活性结构中那么氢气、二氧化碳和甲烷等气体的储存将会登录一个全新的世界三种吸附模式比较 图 | ScienceReference: http://www.science.org/doi/10.1126/science.abk139104分子尺度的双缝干涉量子力学在分子散射中的作用尚未得到充分研究即使是在简单的三原子体系中2005年沃尔夫化学奖获得者理查德•扎尔（Richard N. Zare）课题组展示了空间控制的氘分子(D2)和氦原子(He)之间低能非弹性双分子碰撞的观察结果该团队通过将氘分子双轴状态下相互纠缠的键轴方向作为双缝实验中的两个狭缝让氦原子与之产生转动非弹性碰撞最终成功让氦原子在两条不可区分的路径间引发了量子干涉效应该技术可用于研究化学反应立体动力学即化学键的排列或方向如何影响分子碰撞和化学反应并可能为化学反应的量子控制带来其他机会Reference：DOI: 10.1126/science.abl4143编译整理 青松&文婷责编 羽华排版 杨周